A
budapesti tudományegyetemen szerzett jogi
végzettséget, 1917-ig, ügyvédi munkája mellett különböző diákszervezetekben tevékenykedett és egyetemi lapok
munkatársa volt. 1917-1918 között
Érsekújvár országgyűlési képviselője. A Tanácsköztársaság alatt 106 napon
át túszként fogva tartották. 1920. január 28-án iktatták be
Magyaróváron a felmentett
Szontagh Jenő helyére, Moson vármegye
főispánjának, kormánybiztosának. 1920 márciusától egyidejűleg Sopron vármegyében is ellátta ezt a tisztséget.
1920. május 27-től már csak Sopron vármegye főispánja volt, utódja Moson vármegye élén
Berg Miksa lett.
Zsembery István további pályafutásából említése méltó, hogy 1932-1942 között az Actio Catholica szervezési
szakosztályának elnöke volt, 1938-ban jelentős szerepet vállalt a Nemzetközi Eucharisztikus Világkongresszus
zervezésében.